Рассматриваются физические основы комплексного применения люминесцентной и ЯМР спектроскопий ( 1Н и 13С) комплексов парамагнитных ионов лантанидов с органическими лигандами с целью установления: типа образующихся однотипных комплексов в кристаллах и растворах, стехиометрии, изомерного состава, симметрии и геометрических параметров комплексов (включая угловые факторы и расстояние формирующейся в комплексе донорно-акцепторной связи ион лантанида - донорный атом субстрата). Обсуждается методика экспериментального измерения и теоретического расчета парамагнитных индуцированных ионами лантанидов сдвигов резонансных частот для всех ядер в спектрах ЯМР лиганда, скоростей продольной и поперечной релаксаций ядерных спинов, дипольных и контактных вкладов в парамагнитный сдвиг сигналов резонирующих ядер. С использованием – геометрии органической молекулы, коэффициентов анизотропии магнитной восприимчивости и индуцированные дипольные лантанидные сдвиги в спектрах ЯМР по новым ЭВМ-программам рассчитаны геометрические (оптимизированные) параметры для комплекса ЛСР-лиганд, а также для координирующейся гетероциклической молекулы.